科学家在高温稳定性贵金属纳米催化剂制备上取得突破进展

纳米催化剂
纳米催化剂

负载型贵金属催化剂由于在CO和碳氢氧化、水煤气转化、选择性加氢等众多化学反应中具有非常突出的催化活性,所以此类催化剂一直是催化领域的研究热点。大量的研究结果表明,贵金属催化剂的活性、选择性和稳定性等催化性能与贵金属纳米颗粒的尺寸密切相关,当金属颗粒尺寸大于6nm时贵金属催化剂的活性急剧下降。但是,由于低塔曼温度和高表面能,贵金属纳米颗粒在热处理过程中会发生烧结现象,转变成大颗粒以降低表面能,最终导致贵金属催化剂的性能下降。目前文献中已经报道了提高贵金属纳米颗粒热稳定性的多种方法和技术,包括孔道限域、包埋、合金效应以及载体预处理等。虽然这些方法可以在不同程度上提高贵金属纳米颗粒的热稳定性,但是也都存在自身的一些缺陷,例如包埋方法在提高贵金属纳米颗粒热稳定性的同时也覆盖了催化剂的活性位,并极大增加了反应物和产物的扩散阻力。

华东理工大学化学学院詹望成副教授作为第一完成人,与美国橡树岭国家实验室戴胜教授合作,近期在高温稳定性贵金属纳米催化剂制备方面取得了突破性进展。近日,《美国化学会志》以“A Sacrificial Coating Strategy Toward Enhancement of Metal-Support Interaction for Ultrastable Au Nanocatalysts”为题在线报道了该研究成果。

研究者创新性地开发了一种合成条件非常温和的稳定贵金属纳米颗粒的控制方法,而且该方法不受载体和贵金属种类的限制,具有很广泛的适用性。对于某一特定的负载型贵金属纳米催化剂,首先将负载型贵金属纳米催化剂置于多巴胺室温聚合的反应体系中,在贵金属纳米颗粒和载体表面形成有机聚合物,然后在氮气气氛中焙烧将有机聚合物转变成炭层,该步骤有别于传统制备方法中采用的空气焙烧,在炭化过程中可有效增加贵金属颗粒与载体之间的相互作用(接触性增强以及产生电子转移),从而使得在后续高温空气焙烧过程中,贵金属纳米颗粒的烧结得到极大地抑制。同时,包覆在TiO2载体表面的炭层可有效提高载体的热稳定性,从而进一步抑制了载体和贵金属颗粒之间的界面重构。最终,导致贵金属催化剂在高温热焙烧后仍能保持较高的CO氧化和丙烯催化燃烧反应活性,而没有经过炭化热处理的催化剂在两个反应中的活性急剧下降。

该工作得到了国家重点研发计划、国家重大科学研究计划以及上海高校教师培养计划等项目的资助。

论文链接:http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/jacs.6b10472

(据华东理工大学)

原创文章,如若转载,请注明出处。

相关文章

  • 光刻可以达到纳米精度

    提高分辨力一直是光刻技术发展的主旋律,由瑞利公式R=K1λ/NA可知,缩短波长是提高分辨力的有效手段。每次更短波长光刻的应用,都促使集成电路性能得到极大提升。而由焦深公式DOF=K2λ/NA2可知,提高分辨力总是以牺牲…

    2016-07-14
  • 在纳米机电系统实现声子的相干操控

    碳纳米管由于其良好的电学性能、优异的力学性能,近年来被广泛应用于纳米机电系统(NEMS)的相关研究,在质量、微力、气体、位移等物理量的测量方面也具有广阔的应用前景。特别地,碳纳米管谐振器的机械模式和单分子…

    2017-01-17
  • 原子成为沟通均相催化与多相催化的桥梁

    最近由中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室张涛院士研究团队在单原子催化研究方面取得新进展,首次发现单原子催化剂具有与均相催化剂相当的活性,从实验上证明单原子可能成为沟通均相催化与多相催…

    2017-01-05
  • 新型高效手性膦配体并以武大命名

    不对称催化科学的发展高度依赖于手性催化剂的发展,自1960年以来,手性催化剂的设计与合成一直是该领域的最为关键的核心问题。张绪穆在该领域创造性地提出了“手性配体工具箱”概念,发展了一系列的优势手性膦配体,…

    2016-07-17
  • 中美科学家有望合成新二维无机材料

    近日,南京师范大学化学与材料科学学院李亚飞教授课题组在二维纳米材料设计的研究中取得新进展。该成果以“Semi-metallic Be5C2 monolayer global minimum with quasi-planar pentacoordinate carbons and negative …

    2016-05-11
  • 液相还原法合成了水溶性六方纳米晶

    近日,南京师范大学化学与材料科学学院戴志晖教授课题组在纳米材料的电致发光性能的研究中取得突破性进展。该成果以“Electrochemiluminescence Tuned by Electron–Hole Recombination from Symmetry-Breaking in Wu…

    2016-03-29